Jan Holub

Supramolekulární grid

Elektrokatalytické transformace pro udržitelný rozvoj

Supramolekulární komplexy přitahují pozornost vědců díky jejich schopnosti samoskladby do různě složitých struktur. Samostná samoskladba je pak ovlinitelná volbou vhodných vnitřních (strukturních) tak i vnějších (koordinační sféra, pH) faktorů.

V naší skupině se věnujeme zkoumání tak zvaných supramolekulárních gridů, sloučenin skládajících se z organického ligandu a vhodného kovového kationtu. Jedním z nejvýraznějších vlastností gridů je jejich pravidelné čtvercové rozložení, které je díky přesně definovaným prostorovým parametrům kovových kationtů, dělá velmi zajímavými pro využití v Nanoelectronice. Vratnou samoskladbu gridů pak využíváme při tvorbě universálních a recyclovatelných povrchových nosičů pro heterogenní katalýzu a senzoriku. Multikompozitní složení gridů také využíváme v kombinaci s vhodnou funktionalizací při přípravě multivalentních sloučenin které najdou uplatnění při studiju interakcí s živou hmotou (proteiny, buňka).

• Ruben , J. Rojo , F. J. Romero-Salguero , L. H. Uppadine and J.-M. Lehn , Grid–Type Metal Ion Architectures: Functional Metallosupramolecular Arrays, Angew. Chem., Int. Ed., 2004, 43, 3644 —3662
• G. Hardy Metallosupramolecular grid complexes: towards nanostructured materials with high-tech applications, Chem. Soc. Rev., 2013, 42, 7881 —7899
• Holub, J.; Santoro, A.; Stadler, A.-M.; Lehn, J.-M. Peripherally Multi-Functionalised Metallosupramolecular Grids: Assembly, Decoration, Building Blocks for Dynamic Covalent Architectures, Inorg. Chem. Front. 2021, 8 (23), 5054-5064

V současné době se velká pozornost věnuje transformacím malých základních molekul jak pro energetické účely tak i pro využití v průmyslu.

Jednou z často skloňovaných látek v modern energetice je vodík a jeho zelená příprava. V naší laboratoři se zabýváme jeho přípravou pomocí oxidace vody a nově i pomocí oxidace amoniaku. K tomuto účelu vyvýjíme nové typy molekulárních organokovových elektrokatalyzátorů na bázi ruthenia. Do budoucna bychom pak rádi rozšířili náš výzkum in na redukci CO₂ a N₂ a jejich elektrochemické transformace.

• Matheu, R.; Garrido-Barros, P.; Gil-Sepulcre, M.; Ertem, M. Z.; Sala, X.; Gimbert-Suriñach, C.; Llobet, A. The Development of Molecular Water Oxidation Catalysts. Nat. Rev. Chem. 2019, 3 (5), 331– 341
• Dunn, P. L.; Cook, B. J.; Johnson, S. I.; Appel, A. M.; Bullock, R. M. Oxidation of Ammonia with Molecular Complexes. J. Am. Chem. Soc. 2020, 142 (42), 17845– 17858,
• Holub, J.; Vereshchuk, N.; Sánchez-Baygual, F.-J.; Gil-Sepulcre, M.; Benet-Buchholz, J.; and Llobet A. Synthesis, Structure, and Ammonia Oxidation Catalytic Activity of Ru-NH3 Complexes Containing Multidentate Polypyridyl Ligands Inorg. Chem. 2021, 60 (18), 13929–13940